Heavy particle impact vibrational excitation and dissociation processes in CO2

Artikel

In een publicatie door João Vargas, Bruno Lopez, en Mário Lino da Silva in The Journal of Physical Chemistry A op 6 januari 2021, presenteren de auteurs een geavanceerd model voor de studie van vibratie-excitatie en dissociatie van CO2.

Dit werk, dat de theorie van de geforceerde harmonische oscillator toepast, biedt significante verbeteringen ten opzichte van bestaande modellen en draagt bij aan een beter begrip van moleculaire dynamiek. De resultaten belichten de cruciale rol van de CO2 + O ↔ CO + O2 reactie in dissociatiedynamica, wat de basis legt voor verder onderzoek.

Samenvatting

Een model voor vibratie-excitatie en dissociatie door impact van zware deeltjes voor CO2 wordt gepresenteerd. Dit toestand-tot-toestand model is gebaseerd op de theorie van de geforceerde harmonische oscillator (FHO), die nauwkeuriger is dan de huidige state-of-the-art kinetische modellen van CO2 gebaseerd op de eerste-orde verstoringstheorie. De eerste opgewonden triplettoestand 3B2 van CO2, inclusief zijn vibratiestructuur, wordt in ons model beschouwd, en een consistenter benadering voor 2 dissociatie wordt ook voorgesteld. Het model wordt gebenchmarkt tegen een paar academische nuldimensionale (0D) gevallen en vergeleken met decompositietijdmetingen in een schokbuis. Ons model blijkt redelijke voorspellende capaciteiten te hebben, en de CO2 + O ↔ CO + O2 reactie wordt gevonden als een sleutelinfluence op de dissociatiedynamica van CO2 in geschokte stromen, wat verdere theoretische studies rechtvaardigt. We sluiten deze studie af met een discussie over de theoretische verbeteringen die nog nodig zijn voor een consistenter analyse van de vibratie/dissociatiedynamica van CO2.